Cavendish a élaboré une théorie complète de l’électricité. Comme sa théorie de la chaleur, cette théorie était de forme mathématique et reposait sur des expériences quantitatives précises. En 1771, il publia une première version de sa théorie, basée sur un fluide électrique expansif qui exerçait une pression. Il a démontré que si l’intensité de la force électrique était inversement proportionnelle à la distance, alors le fluide électrique en excès par rapport à celui nécessaire à la neutralité électrique se trouverait sur la surface extérieure d’une sphère électrifiée ; et il a confirmé cela expérimentalement. Cavendish a continué à travailler sur l’électricité après ce premier article, mais il n’a plus publié sur le sujet.

Les expériences électriques et chimiques de Cavendish, comme celles sur la chaleur, avaient commencé alors qu’il vivait avec son père, dans un laboratoire de leur maison londonienne. Lord Charles Cavendish meurt en 1783, laissant à Henry la quasi-totalité de son très important patrimoine. Après la mort de son père, Henry a acheté une autre maison en ville ainsi qu’une maison à Clapham Common, au sud de Londres. La maison de Londres contenait l’essentiel de sa bibliothèque, tandis qu’il conservait la plupart de ses instruments à Clapham Common, où il réalisait la plupart de ses expériences. La plus célèbre de ces expériences, publiée en 1798, consistait à déterminer la densité de la Terre. Son appareil pour peser le monde était une modification de la balance à torsion de l’Anglais John Michell. La balance comportait deux petites boules de plomb suspendues au bras d’une balance de torsion et deux boules de plomb stationnaires beaucoup plus grandes. Cavendish a calculé l’attraction entre les billes à partir de la période d’oscillation de la balance de torsion, puis il a utilisé cette valeur pour calculer la densité de la Terre. Ce qui était extraordinaire dans l’expérience de Cavendish, c’était l’élimination de toute source d’erreur et de tout facteur susceptible de perturber l’expérience, ainsi que la précision de la mesure d’une attraction étonnamment faible, à peine 1/50 000 000 du poids des billes de plomb. Le résultat obtenu par Cavendish pour la densité de la Terre ne s’écarte que de 1 % du chiffre actuellement accepté. La combinaison d’un soin minutieux, d’une expérimentation précise, d’un appareil modifié de manière réfléchie et d’une théorie fondamentale porte la signature indubitable de Cavendish.

Les articles électriques de Cavendish tirés des Philosophical Transactions of the Royal Society of London ont été réimprimés, ainsi que la plupart de ses manuscrits électriques, dans The Scientific Papers of the Honourable Henry Cavendish, F.R.S. (1921). Cavendish est resté actif dans le domaine scientifique et en bonne santé physique presque jusqu’à la fin.

Trevor H. Levere