Cavendish erarbeitete eine umfassende Theorie der Elektrizität. Wie seine Wärmetheorie war auch diese Theorie mathematisch aufgebaut und beruhte auf präzisen quantitativen Experimenten. 1771 veröffentlichte er eine frühe Version seiner Theorie, die von einer sich ausdehnenden elektrischen Flüssigkeit ausging, die Druck ausübte. Er wies nach, dass, wenn die Intensität der elektrischen Kraft umgekehrt proportional zur Entfernung ist, die elektrische Flüssigkeit, die über die für die elektrische Neutralität erforderliche Menge hinausgeht, auf der Außenfläche einer elektrifizierten Kugel liegen würde; und er bestätigte dies experimentell. Cavendish arbeitete nach dieser ersten Arbeit weiter an der Elektrizität, veröffentlichte aber keine weiteren Arbeiten zu diesem Thema.
Cavendishs elektrische und chemische Experimente, wie auch die zur Wärme, begannen, als er mit seinem Vater in einem Labor in ihrem Londoner Haus lebte. Lord Charles Cavendish starb 1783 und hinterließ Henry fast sein gesamtes, sehr umfangreiches Vermögen. Nach dem Tod seines Vaters kaufte Henry ein weiteres Haus in der Stadt sowie ein Haus in Clapham Common, im Süden Londons. Das Londoner Haus enthielt den Großteil seiner Bibliothek, während er die meisten seiner Instrumente in Clapham Common aufbewahrte, wo er auch die meisten seiner Experimente durchführte. Das berühmteste dieser Experimente, das 1798 veröffentlicht wurde, diente der Bestimmung der Dichte der Erde. Sein Gerät zum Wiegen der Welt war eine Abwandlung der Torsionswaage des Engländers John Michell. Die Waage bestand aus zwei kleinen Bleikugeln, die am Arm einer Torsionswaage aufgehängt waren, und zwei viel größeren stationären Bleikugeln. Cavendish berechnete die Anziehungskraft zwischen den Kugeln aus der Schwingungsdauer der Torsionswaage und nutzte diesen Wert dann zur Berechnung der Dichte der Erde. Das Außergewöhnliche an Cavendishs Experiment war die Ausschaltung jeder Fehlerquelle und jedes Faktors, der das Experiment stören könnte, sowie die Präzision bei der Messung einer erstaunlich geringen Anziehungskraft, nämlich nur 1/50.000.000 des Gewichts der Bleikugeln. Das Ergebnis, das Cavendish für die Dichte der Erde erzielt hat, liegt innerhalb von 1 Prozent des derzeit akzeptierten Wertes. Die Kombination aus akribischer Sorgfalt, präzisen Experimenten, durchdacht modifizierten Geräten und einer grundlegenden Theorie trägt Cavendishs unverwechselbare Handschrift.
Cavendishs elektrische Arbeiten aus den Philosophical Transactions of the Royal Society of London wurden zusammen mit den meisten seiner elektrischen Manuskripte in The Scientific Papers of the Honourable Henry Cavendish, F.R.S. (1921) nachgedruckt. Cavendish blieb fast bis zum Ende in der Wissenschaft aktiv und körperlich gesund.
Trevor H. Levere