Cavendish elaborou uma teoria abrangente da electricidade. Tal como a sua teoria do calor, esta teoria era matemática na forma e baseava-se em experiências quantitativas precisas. Em 1771 ele publicou uma versão inicial de sua teoria, baseada em um fluido elétrico expansivo que exercia pressão. Ele demonstrou que se a intensidade da força elétrica fosse inversamente proporcional à distância, então o fluido elétrico em excesso ao necessário para a neutralidade elétrica estaria na superfície externa de uma esfera eletrificada; e ele confirmou isso experimentalmente. Cavendish continuou a trabalhar com eletricidade depois deste trabalho inicial, mas não publicou mais sobre o assunto.

As experiências elétricas e químicas de Cavendish, como as do calor, tinham começado enquanto ele vivia com seu pai, em um laboratório na casa deles em Londres. Lord Charles Cavendish morreu em 1783, deixando quase todos os seus bens muito substanciais para Henry. Após a morte de seu pai, Henry comprou outra casa na cidade e também uma casa em Clapham Common, ao sul de Londres. A casa de Londres continha a maior parte da sua biblioteca, enquanto ele guardava a maioria dos seus instrumentos em Clapham Common, onde realizou a maior parte das suas experiências. A mais famosa dessas experiências, publicada em 1798, foi a de determinar a densidade da Terra. Seu aparelho para pesar o mundo foi uma modificação da balança de torção do inglês John Michell. A balança tinha duas pequenas bolas de chumbo suspensas do braço de uma balança de torção e duas bolas de chumbo estacionárias muito maiores. Cavendish calculou a atração entre as bolas do período de oscilação da balança de torção, e então ele usou este valor para calcular a densidade da Terra. O que era extraordinário na experiência de Cavendish era a eliminação de toda fonte de erro e de todo fator que pudesse perturbar a experiência e sua precisão na medição de uma atração surpreendentemente pequena, um mero 1/50.000.000 do peso das bolas de chumbo. O resultado que Cavendish obteve para a densidade da Terra está dentro de 1% do valor atualmente aceito. A combinação de cuidados meticulosos, experimentação precisa, aparelho cuidadosamente modificado e teoria fundamental traz a assinatura inconfundível de Cavendish.

Os trabalhos elétricos de Cavendish da Philosophical Transactions of the Royal Society of London foram reimpressos, juntamente com a maioria de seus manuscritos elétricos, em The Scientific Papers of the Honourable Henry Cavendish, F.R.S. (1921). Cavendish permaneceu ativo na ciência e saudável no corpo quase até o final.

Trevor H. Levere