Mary Jenkins se narodila v květnu 1823 ve Waterloo v Marylandu. Vzdělání získala v katolickém ženském semináři v Alexandrii ve Virginii a v sedmnácti letech se provdala za Johna Harrisona Surratta. Manželé odešli žít na pozemek, který zdědil nedaleko Washingtonu v Oxon Hill. V roce 1851 zničil jejich dům požár, manželé se rozhodli obnovit kombinovaný dům a hostinec.
V roce 1853 koupila Surrattová 287 akrů zemědělské půdy v okrese Prince George. Postavil zde hostinec a poštovní úřad a obec se nakonec stala známou jako Surrattsville. Surratt pracoval jako místní poštmistr až do své smrti 25. srpna 1862.
V říjnu 1864 se paní Surrattová rozhodla pronajmout pozemek v Surrattsville za 500 dolarů ročně bývalému policistovi Johnu M. Lloydovi a přestěhovala se do domu, který vlastnila na ulici High Street 541 ve Washingtonu. Aby si přivydělala, pronajímala některé pokoje.
V průběhu americké občanské války vstoupil její nejstarší syn John Harrison Surratt do armády Konfederace. Její druhý syn, John Surratt, pracoval jako agent Konfederace. Setkal se s dalšími lidmi, kteří pracovali jako tajní agenti, včetně Johna Wilkese Bootha, který pobýval v penzionu Surrattových, když byl v této oblasti. Není známo, zda paní Surrattová věděla, zda tito muži pracovali pro Konfederaci.
Dne 17. dubna přijeli do penzionu paní Surrattové policisté. V domě byl také Lewis Powell a oba byli zatčeni a obviněni ze spiknutí s cílem zavraždit prezidenta Abrahama Lincolna. Při prohlídce domu našli policisté ukrytou fotografii Johna Wilkese Bootha, muže, který 14. dubna zavraždil Lincolna ve Fordově divadle.
Louis Weichmann, jeden z hraničářů paní Surrattové, a John M. Lloyd, muž, který si pronajal hostinec v Surrattsville, byli rovněž zatčeni a hrozilo jim obvinění z vraždy Abrahama Lincolna. Oba muži držení na samotce nakonec souhlasili, že výměnou za svobodu budou svědčit proti paní Surrattové.
Prvního května 1865 nařídil prezident Andrew Johnson sestavit devítičlennou vojenskou komisi, která měla spiklence soudit. Ministr války Edwin M. Stanton argumentoval tím, že by muži měli být souzeni vojenským soudem, protože Lincoln byl vrchním velitelem armády. Několik členů vlády, včetně Gideona Wellese (ministra námořnictva), Edwarda Batese (generálního prokurátora), Orvilla H. Browninga (ministra vnitra) a Henryho McCullocha (ministra financí), s tím nesouhlasilo a dávalo přednost civilnímu soudu. Generální prokurátor James Speed však se Stantonem souhlasil, a proto obžalovaní neměli výhody procesu s porotou.
Proces začal 10. května 1865. Ve vojenské komisi zasedli přední generálové jako David Hunter, Lewis Wallace, Thomas Harris a Alvin Howe a hlavním vládním žalobcem byl Joseph Holt. Mary Surrattová, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler a Samuel Arnold byli obviněni ze spiknutí za účelem vraždy Lincolna. Během procesu se Holt snažil přesvědčit vojenskou komisi, že Jefferson Davis a vláda Konfederace byli zapojeni do spiknutí.
Joseph Holt se snažil zamlžit skutečnost, že existovala dvě spiknutí: první s cílem unést a druhé s cílem zavraždit. Pro obžalobu bylo důležité neodhalit existenci deníku vyňatého z těla Johna Wilkese Bootha. Z deníku jasně vyplývalo, že plán atentátu se datuje od 14. dubna. Obhajoba překvapivě nepožadovala, aby byl Boothův deník u soudu předložen.
U soudu John M. Lloyd řekl, že v úterý před atentátem ho navštívili paní Surrattová a Louis Weichmann. Lloyd tvrdil, že paní Surrattová „mi řekla, abych si tu noc připravil ty střelné zbraně, že budou nějaké strany, které si je vyžádají. Dala mi něco zabaleného v kusu papíru, co jsem vzal nahoru po schodech a zjistil, že je to polní sklo. Řekla mi, abych připravil dvě láhve whisky a že tyto věci budou tu noc přivolány.“
Když Louis Weichmann vypovídal, řekl soudu, že v domě paní Surrattové viděl společně Johna Wilkese Bootha, Lewise Powella, George Atzerodta a Davida Herolda. To podpořilo tvrzení obžaloby, že v penzionu se plánoval atentát.
Weichmann rovněž vypověděl, že pokud je mu známo, paní Surrattová nebyla neloajální k věci Unie. K soudu se dostavila také řada přátel a sousedů, kteří zdůraznili, že nikdy neměli v hlavě její výslovnou podporu Konfederaci.
Dne 29. června 1865 byli paní Mary Surrattová, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler a Samuel Arnold shledáni vinnými z účasti na spiknutí za účelem vraždy Lincolna. Surrattová, Powell, Atzerodt a Herold byli 7. července 1865 odsouzeni k oběšení ve washingtonské věznici.
Pět z devíti členů vojenské komise doporučilo, aby paní Surrattové byla „vzhledem k jejímu pohlaví a věku“ udělena milost. Prezident Andrew Johnson později prohlásil, že mu to nikdo neřekl, a vydal rozkaz oběsit ženu, která, jak zdůraznil, „držela hnízdo, z něhož se vylíhlo vejce“.
7. července 1865 se Mary Surrattová, která se stále hájila svou nevinou, stala první ženou v americké historii, která byla federální vládou popravena.