Mary Jenkins werd geboren in Waterloo, Maryland, in mei 1823. Ze volgde een opleiding aan een katholiek seminarie in Alexandria, Virginia, en trouwde op zeventienjarige leeftijd met John Harrison Surratt. Het echtpaar ging wonen op het land dat hij had geërfd even buiten Washington in Oxon Hill. In 1851 verwoestte een brand hun huis en het echtpaar besloot een gecombineerd huis en taverne te herbouwen.
In 1853 kocht Surratt 287 acres landbouwgrond in Prince George’s County. Hij bouwde er een taverne en een postkantoor en de gemeenschap werd uiteindelijk bekend als Surrattsville. Surratt werkte als plaatselijk postmeester tot aan zijn dood op 25 augustus 1862.
In oktober 1864 besloot mevrouw Surratt het landgoed Surrattsville voor $500 per jaar te verhuren aan een ex-politieman, John M. Lloyd, en verhuisde naar een huis dat zij bezat op 541 High Street, Washington. Om wat extra geld te verdienen verhuurde ze enkele van haar kamers.
Tijdens de Amerikaanse Burgeroorlog sloot haar oudste zoon, John Harrison Surratt, zich aan bij het Confederale Leger. Haar andere zoon, John Surratt, werkte als een agent voor de Confederatie. Hij ontmoette anderen die als geheim agent werkten, waaronder John Wilkes Booth, die in het pension van de Surratt’s verbleef toen hij in de buurt was. Het is niet bekend of Mevr. Surratt wist of deze mannen voor de Confederatie werkten.
Op 17 april arriveerden politieagenten bij het pension van Mevr. Lewis Powell was ook in het huis en de twee werden gearresteerd en beschuldigd van samenzwering om President Abraham Lincoln te vermoorden. Toen de politie het huis doorzocht, vonden ze een verborgen foto van John Wilkes Booth, de man die Lincoln op 14 april in Ford’s Theatre had vermoord.
Louis Weichmann, één van de buren van Mevr. Surratt, en John M. Lloyd, de man die de taverne in Surrattsville huurde, werden ook gearresteerd en bedreigd met beschuldiging van de moord op Abraham Lincoln. Opgesloten in eenzame opsluiting stemden beide mannen er uiteindelijk mee in te getuigen tegen Mevr. Surratt in ruil voor hun vrijheid.
Op 1 mei 1865 beval President Andrew Johnson de vorming van een negenkoppige militaire commissie om de samenzweerders te berechten. Edwin M. Stanton, de Minister van Oorlog, was van mening dat de mannen door een militaire rechtbank moesten worden berecht omdat Lincoln opperbevelhebber van het leger was geweest. Verscheidene leden van het kabinet, waaronder Gideon Welles (Secretaris van de Marine), Edward Bates (Procureur Generaal), Orville H. Browning (Secretaris van Binnenlandse Zaken), en Henry McCulloch (Secretaris van de Schatkist), waren het hier niet mee eens en gaven de voorkeur aan een civiel proces. James Speed, de procureur-generaal, was het echter met Stanton eens en daarom genoten de beklaagden niet de voordelen van een juryrechtspraak.
Het proces begon op 10 mei 1865. De militaire commissie bestond uit vooraanstaande generaals als David Hunter, Lewis Wallace, Thomas Harris en Alvin Howe en Joseph Holt was de hoofdaanklager van de regering. Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler en Samuel Arnold werden allen beschuldigd van samenzwering om Lincoln te vermoorden. Tijdens het proces probeerde Holt de militaire commissie ervan te overtuigen dat Jefferson Davis en de Confederale regering bij de samenzwering betrokken waren.
Joseph Holt probeerde het feit te verdoezelen dat er twee complotten waren: het eerste om te ontvoeren en het tweede om te vermoorden. Het was belangrijk voor de aanklager om het bestaan van een dagboek, dat uit het lichaam van John Wilkes Booth was gehaald, niet bekend te maken. Het dagboek maakte duidelijk dat het plan voor de moord dateerde van 14 april. De verdediging vroeg verrassend genoeg niet om het dagboek van Booth in de rechtszaal te laten zien.
Tijdens het proces vertelde John M. Lloyd aan de rechtbank dat op de dinsdag voor de moord mevrouw Surratt en Louis Weichmann hem hadden bezocht. Lloyd beweerde dat Mevr. Surratt “mij zei dat ik die schietijzers klaar moest houden die nacht, er zouden enkele partijen zijn die erom zouden vragen. Zij gaf mij iets in een stuk papier gewikkeld, dat ik de trap op nam en ontdekte dat het een veldglas was. Ze zei me dat ik twee flessen whisky moest klaarzetten, en dat die dingen die nacht zouden worden afgeroepen.”
Toen Louis Weichmann getuigde, vertelde hij de rechtbank dat hij John Wilkes Booth, Lewis Powell, George Atzerodt en David Herold samen in het huis van mevrouw Surratt had gezien. Dit ondersteunde de bewering van de openbare aanklager dat het pension de plaats was waar het moordcomplot was beraamd.
Weichmann getuigde ook dat, voor zover hij wist, mevrouw Surratt niet ontrouw was aan de zaak van de Unie. Een groot aantal vrienden en buren verscheen ook voor de rechtbank en benadrukte dat zij nooit haar uitdrukkelijke steun aan de Confederatie hadden gekend.
George Atzerodt in de penitentiaire inrichting van Washington op 7 juli 1865.
Op 29 juni 1865 werden Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler en Samuel Arnold schuldig bevonden aan betrokkenheid bij de samenzwering om Lincoln te vermoorden. Surratt, Powell, Atzerodt en Herold werden allen veroordeeld tot ophanging in de penitentiaire inrichting van Washington op 7 juli 1865.
Vijf van de negen leden van de Militaire Commissie, beveelden mevrouw Surratt genade aan “wegens haar geslacht en leeftijd”. President Andrew Johnson zou later zeggen dat hem dit nooit was verteld en hij gaf het bevel om de vrouw op te hangen die volgens hem “het nest bewaarde dat het ei uitbroedde”.
Op 7 juli 1865 werd Mary Surratt, die nog steeds haar onschuld bepleitte, de eerste vrouw in de Amerikaanse geschiedenis die door de federale regering werd geëxecuteerd.