Mary Jenkins syntyi Waterloossa, Marylandissa, toukokuussa 1823. Hän opiskeli katolisessa naisten seminaarissa Alexandriassa, Virginiassa, ja avioitui John Harrison Surrattin kanssa ollessaan seitsemäntoista. Pariskunta muutti asumaan Oxon Hillissä, Washingtonin ulkopuolella sijaitsevalle Oxon Hillin maalle, jonka mies oli perinyt. Vuonna 1851 tulipalo tuhosi heidän kotinsa, ja pariskunta päätti rakentaa uudelleen yhdistetyn kodin ja tavernan.
Vuonna 1853 Surratt osti 287 hehtaaria viljelysmaata Prince Georgen piirikunnasta. Hän rakensi tavernan ja postitoimiston, ja yhteisö tuli lopulta tunnetuksi nimellä Surrattsville. Surratt toimi paikallisena postimestarina kuolemaansa saakka 25. elokuuta 1862.
Lokakuussa 1864 rouva Surratt päätti vuokrata Surrattsvillen kiinteistön 500 dollarin vuosihintaan entiselle poliisimiehelle John M. Lloydille ja muutti omistamaansa taloon osoitteessa 541 High Street, Washington. Ansaitakseen ylimääräistä rahaa hän vuokrasi joitakin huoneitaan.
Amerikan sisällissodan aikana hänen vanhin poikansa John Harrison Surratt liittyi Konfederaation armeijaan. Hänen toinen poikansa John Surratt toimi Konfederaation agenttina. Hän tapasi muita salaisena agenttina työskenteleviä, muun muassa John Wilkes Boothin, joka yöpyi Surrattin täysihoitolassa ollessaan alueella. Ei tiedetä, tiesikö rouva Surratt, työskentelivätkö nämä miehet Konfederaatiolle.
Huhtikuun 17. päivänä poliisit saapuivat rouva Surrattin täysihoitolaan. Myös Lewis Powell oli talossa, ja heidät molemmat pidätettiin ja heitä syytettiin salaliitosta presidentti Abraham Lincolnin salamurhan toteuttamiseksi. Kun poliisit tutkivat talon, he löysivät piilotetun valokuvan John Wilkes Boothista, miehestä, joka oli murhannut Lincolnin Fordin teatterissa 14. huhtikuuta.
Louis Weichmann, yksi rouva Surrattin rajoista, ja John M. Lloyd, mies, joka oli vuokrannut tavernan Surrattsvillessä, pidätettiin niin ikään, ja heitä uhkasi syytteen nostaminen Abraham Lincolnin murhasta. Eristyssellissä pidetyt molemmat miehet suostuivat lopulta antamaan todisteita rouva Surrattia vastaan vapautensa vastineeksi.
Presidentti Andrew Johnson määräsi 1. toukokuuta 1865 yhdeksänmiehisen sotilaskomission muodostettavaksi salaliittolaisia vastaan. Sotaministeri Edwin M. Stanton esitti, että miehet olisi tuomittava sotilastuomioistuimessa, koska Lincoln oli ollut armeijan ylipäällikkö. Useat kabinetin jäsenet, kuten Gideon Welles (laivastoministeri), Edward Bates (oikeusministeri), Orville H. Browning (sisäministeri) ja Henry McCulloch (valtiovarainministeri), vastustivat tätä ja kannattivat siviilioikeudenkäyntiä. Oikeusministeri James Speed oli kuitenkin samaa mieltä Stantonin kanssa, joten vastaajat eivät nauttineet valamiesoikeudenkäynnin eduista.
Oikeudenkäynti alkoi 10. toukokuuta 1865. Sotilaskomiteaan kuuluivat johtavat kenraalit, kuten David Hunter, Lewis Wallace, Thomas Harris ja Alvin Howe, ja Joseph Holt oli hallituksen pääsyyttäjä. Mary Surrattia, Lewis Powellia, George Atzerodtia, David Heroldia, Samuel Muddia, Michael O’Laughlinia, Edman Spangleria ja Samuel Arnoldia syytettiin salaliitosta Lincolnin murhaamiseksi. Oikeudenkäynnin aikana Holt yritti saada sotilaskomission vakuuttuneeksi siitä, että Jefferson Davis ja Konfederaation hallitus olivat osallistuneet salaliittoon.
Joseph Holt yritti hämärtää, että salaliittoja oli kaksi: ensimmäinen oli kidnappaus ja toinen salamurha. Syyttäjälle oli tärkeää olla paljastamatta John Wilkes Boothin ruumiista otetun päiväkirjan olemassaoloa. Päiväkirjasta kävi selvästi ilmi, että salamurhasuunnitelma oli päivätty 14. huhtikuuta. Puolustus ei yllättäen vaatinut Boothin päiväkirjan esittämistä oikeudessa.
Oikeudenkäynnissä John M. Lloyd kertoi oikeudelle, että murhaa edeltävänä tiistaina rouva Surratt ja Louis Weichmann vierailivat hänen luonaan. Lloyd väitti, että rouva Surratt ”käski minua pitämään ampuma-aseet valmiina sinä iltana, koska jotkut tahot tulisivat pyytämään niitä. Hän antoi minulle jotakin paperiin käärittyä, jonka otin mukaani portaisiin ja huomasin, että se oli kenttälasi. Hän käski minua laittamaan kaksi pulloa viskiä valmiiksi, ja että näitä tarvikkeita vaadittaisiin sinä yönä.”
Kun Louis Weichmann todisti, hän kertoi oikeudelle nähneensä John Wilkes Boothin, Lewis Powellin, George Atzerodtin ja David Heroldin rouva Surrattin talossa yhdessä. Tämä tuki syyttäjän väitettä, jonka mukaan täysihoitolassa oli suunniteltu salamurhasuunnitelmaa.
Weichmann todisti myös, että hänen tietojensa mukaan rouva Surratt ei ollut epälojaali unionin asialle. Suuri joukko ystäviä ja naapureita esiintyi myös oikeudessa ja korosti, etteivät he olleet koskaan päätyneet siihen, että nainen olisi ilmaissut kannattavansa Konfederaatiota.
29. kesäkuuta 1865 Mary Surrattin, Lewis Powellin, George Atzerodtin, David Heroldin, Samuel Muddin, Michael O’Laughlinin, Edman Spanglerin ja Samuel Arnoldin todettiin syyllisiksi siihen, että he olivat osallisina Lincolnin murhaamiseen tähtäävässä salaliitossa. Surratt, Powell, Atzerodt ja Herold tuomittiin hirtettäväksi Washingtonin vankilassa 7. heinäkuuta 1865.
Viisi sotilaskomission yhdeksästä jäsenestä suositteli, että rouva Surrattille annettaisiin armoa ”hänen sukupuolensa ja ikänsä vuoksi”. Presidentti Andrew Johnson sanoi myöhemmin, ettei hänelle koskaan kerrottu tätä, ja hän antoi määräyksen hirttää nainen, joka hänen mukaansa ”piti pesää, josta muna kuoriutui”.
Seitsemäntenä heinäkuuta 1865 Mary Surrattista, joka yhä vetosi syyttömyyteensä, tuli Yhdysvaltain historian ensimmäinen nainen, jonka liittovaltion hallitus teloitti.