Mary Jenkins wurde im Mai 1823 in Waterloo, Maryland, geboren. Sie besuchte ein katholisches Frauenseminar in Alexandria, Virginia, und heiratete im Alter von siebzehn Jahren John Harrison Surratt. Das Paar zog auf ein von ihm geerbtes Grundstück in Oxon Hill in der Nähe von Washington. 1851 zerstörte ein Feuer ihr Haus, und das Paar beschloss, ein kombiniertes Haus und eine Taverne wieder aufzubauen.
1853 erwarb Surratt 287 Morgen Ackerland in Prince George’s County. Er baute eine Taverne und ein Postamt, und die Gemeinde wurde schließlich als Surrattsville bekannt. Surratt arbeitete bis zu seinem Tod am 25. August 1862 als örtlicher Postmeister.
Im Oktober 1864 beschloss Mrs. Surratt, das Grundstück in Surrattsville für 500 Dollar pro Jahr an einen ehemaligen Polizisten, John M. Lloyd, zu vermieten und zog in ein Haus in der High Street 541 in Washington, das ihr gehörte. Um etwas Geld hinzuzuverdienen, vermietete sie einige ihrer Zimmer.
Während des Amerikanischen Bürgerkriegs trat ihr ältester Sohn, John Harrison Surratt, in die Konföderierte Armee ein. Ihr anderer Sohn, John Surratt, arbeitete als Agent für die Konföderation. Er lernte andere Geheimagenten kennen, darunter John Wilkes Booth, der in der Pension der Surratts wohnte, wenn er in der Gegend war. Es ist nicht bekannt, ob Mrs. Surratt wusste, ob diese Männer für die Konföderation arbeiteten.
Am 17. April trafen Polizeibeamte in der Pension von Mrs. Surratt ein. Lewis Powell war ebenfalls im Haus, und die beiden wurden verhaftet und der Verschwörung zur Ermordung von Präsident Abraham Lincoln beschuldigt. Als die Polizei das Haus durchsuchte, fand sie ein verstecktes Foto von John Wilkes Booth, dem Mann, der Lincoln am 14. April im Ford’s Theatre ermordet hatte.
Louis Weichmann, einer der Nachbarn von Mrs. Surratt, und John M. Lloyd, der Mann, der die Taverne in Surrattsville gemietet hatte, wurden ebenfalls verhaftet und mit einer Anklage wegen des Mordes an Abraham Lincoln bedroht. Beide Männer wurden in Einzelhaft gehalten und erklärten sich schließlich bereit, im Gegenzug für ihre Freiheit gegen Mrs. Surratt auszusagen.
Am 1. Mai 1865 ordnete Präsident Andrew Johnson die Einsetzung einer neunköpfigen Militärkommission an, die die Verschwörer verurteilen sollte. Kriegsminister Edwin M. Stanton vertrat die Ansicht, dass die Männer vor ein Militärgericht gestellt werden sollten, da Lincoln Oberbefehlshaber der Armee gewesen sei. Mehrere Kabinettsmitglieder, darunter Gideon Welles (Marineminister), Edward Bates (Generalstaatsanwalt), Orville H. Browning (Innenminister) und Henry McCulloch (Finanzminister), lehnten dies ab und zogen ein Zivilverfahren vor. James Speed, der Generalstaatsanwalt, stimmte jedoch mit Stanton überein, so dass die Angeklagten nicht in den Genuss der Vorteile eines Schwurgerichtsverfahrens kamen.
Der Prozess begann am 10. Mai 1865. Der Militärkommission gehörten führende Generäle wie David Hunter, Lewis Wallace, Thomas Harris und Alvin Howe an, und Joseph Holt war der Chefankläger der Regierung. Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler und Samuel Arnold wurden angeklagt, sich zum Mord an Lincoln verschworen zu haben. Während des Prozesses versuchte Holt, die Militärkommission davon zu überzeugen, dass Jefferson Davis und die konföderierte Regierung in eine Verschwörung verwickelt waren.
Joseph Holt versuchte, die Tatsache zu verschleiern, dass es zwei Komplotte gab: das erste war eine Entführung und das zweite ein Attentat. Für die Staatsanwaltschaft war es wichtig, die Existenz eines Tagebuchs zu verschweigen, das der Leiche von John Wilkes Booth entnommen wurde. Aus dem Tagebuch ging eindeutig hervor, dass der Plan für das Attentat auf den 14. April datiert war. Die Verteidigung forderte überraschenderweise nicht, Booths Tagebuch vor Gericht vorzulegen.
Bei der Verhandlung erzählte John M. Lloyd dem Gericht, dass ihn am Dienstag vor dem Attentat Mrs. Surratt und Louis Weichmann besucht hätten. Lloyd behauptete, dass Mrs. Surratt „mir sagte, ich solle die Schießeisen an diesem Abend bereithalten, es gäbe einige Leute, die danach fragen würden. Sie gab mir etwas in ein Stück Papier eingewickeltes, das ich die Treppe hinaufnahm und das sich als Feldstecher herausstellte. Sie sagte mir, ich solle zwei Flaschen Whisky bereithalten, und dass diese Dinge in dieser Nacht abgeholt werden sollten.“
Als Louis Weichmann aussagte, sagte er dem Gericht, dass er John Wilkes Booth, Lewis Powell, George Atzerodt und David Herold zusammen im Haus von Mrs. Surratt gesehen habe. Dies untermauerte die Behauptung der Staatsanwaltschaft, dass die Pension der Ort war, an dem das Attentat geplant worden war.
Weichmann sagte auch aus, dass Mrs. Surratt, soweit er wusste, der Sache der Union gegenüber nicht illoyal war. Zahlreiche Freunde und Nachbarn erschienen ebenfalls vor Gericht und betonten, dass sie nie ihre Unterstützung für die Konföderierten zum Ausdruck gebracht hätten.
George Atzerodt im Washingtoner Zuchthaus am 7. Juli 1865.
Am 29. Juni 1865 wurden Mrs. Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler und Samuel Arnold für schuldig befunden, an der Verschwörung zur Ermordung Lincolns beteiligt gewesen zu sein. Surratt, Powell, Atzerodt und Herold wurden am 7. Juli 1865 zum Tode durch den Strang im Washingtoner Zuchthaus verurteilt.
Fünf der neun Mitglieder der Militärkommission empfahlen, dass Frau Surratt „aufgrund ihres Geschlechts und Alters“ Gnade gewährt werden sollte. Präsident Andrew Johnson sagte später, dass ihm dies nie gesagt worden sei, und er gab den Befehl, die Frau zu hängen, die, wie er betonte, „das Nest hütete, aus dem das Ei ausgebrütet wurde“.
Am 7. Juli 1865 wurde Mary Surratt, die immer noch auf ihre Unschuld plädierte, als erste Frau in der amerikanischen Geschichte von der Bundesregierung hingerichtet.