Über das Leben von Léonin ist absolut nichts bekannt. Sein Name wird in einem Traktat erwähnt, das eigentlich Mitschriften von Vorlesungen sind, die ein anonymer englischer Student etwa ein Jahrhundert später, in den 1270er Jahren, an der Universität von Paris besuchte. In diesem Traktat wird Léonin mit Paris in Verbindung gebracht und als der beste Komponist von Organa (zweistimmige Vertonungen von solistischen Teilen der Gesänge der Messe und der täglichen Gebetsstunden) gepriesen.

Léonin komponierte seine Organa offensichtlich für die Kathedrale Notre Dame, deren heutiger prächtiger Steinbau im Wesentlichen zwischen 1163 und 1208 entstand. Es wird vermutet, dass er zunächst Chorknabe war und später Meister der Chorknaben wurde. Dies würde die Verkleinerungsform Léo erklären, unter der er bekannt war, und auch das Fehlen seines Namens in der erhaltenen Liste der höheren Offiziere der Kathedrale.

Léonins Werke können als die Wiege der westlichen Kunstmusik bezeichnet werden. Seine Organa sind für zwei Gesangslinien eingerichtet. Die eine ist die Gesangsmelodie, der cantus firmus, entweder in Noten von unbestimmter Länge oder, in einigen Abschnitten, in einer Folge bestimmter Notenwerte angelegt; die andere ist ein neu komponierter melodischer Diskant, eine rhythmisch kontrollierte Koloratur von großem Einfallsreichtum, die mit dem cantus firmus koordiniert wird. Obwohl es Organa schon einige Zeit vor Léonin gab, war die Trennung dieser beiden Stile, das „reine Organum“ – mit langen Gesangsnoten – und das, was man damals „Diskant“ nannte, wo beide Stimmen einen strengen Rhythmus haben, seine Schöpfung. Ebenso wie die Notation, die er verwendete, um diesen Rhythmus zu symbolisieren, die „modale Notation“, die die Grundlage für die musikalische Notation, wie wir sie kennen, bildete. Darüber hinaus bilden seine Werke das erste umfassende Repertoire der liturgischen Polyphonie, das mit der Vertonung von etwa 100 gregorianischen Gesängen für alle wichtigen Feste des Kirchenjahres mehr als zwei Jahrhunderte lang in Gebrauch blieb und sich in allen westlichen Ländern verbreitete. Dieses Repertoire bildete das, was der anonyme englische Student das Magnus liber organi (Großes Buch der Orgel) nannte; es wurde zu einem weithin nachgeahmten Modell.

Léonin schuf auch eine zweite Art von polyphoner Musik, den conductus, einen Prozessionsgesang. Einstimmige Conducti sowie sporadische zweistimmige Vertonungen gab es schon vor Léonin, aber er etablierte die mehrstimmige Gattung endgültig. Conducti sind lateinische Lieder, die ein breites Spektrum an Inhalten abdecken – religiös, politisch, lyrisch, gesellig – und manchmal in der Kirche und manchmal bei Aufführungen von liturgischen Dramen, Prozessionen, Banketten und privaten Anlässen zu hören sind. Die poetischen Texte sind strophenförmig, in strengem Rhythmus und werden mehr oder weniger mit einer Note pro Silbe gesungen, wobei sich beide Stimmen im Wesentlichen im gleichen Rhythmus bewegen, obwohl an Vers- und Strophenenden und -anfängen oft kadenzartige Duettpassagen mit vielen Noten zu einer einzigen Silbe gesungen werden.