Om Léonins liv vet man absolut ingenting. Hans namn nämns i en avhandling, i själva verket klassanteckningar från föreläsningar som en anonym engelsk student deltog i vid universitetet i Paris ungefär hundra år senare, på 1270-talet. I denna avhandling förknippas Léonin med Paris och hyllas som den bäste kompositören av organa (tvåstämmiga tonsättningar av solistiska delar av sånger från mässan och de dagliga bönestunderna).

Léonin komponerade uppenbarligen sina organa för katedralen Notre-Dame, vars nuvarande magnifika stenkonstruktion uppstod i huvudsak mellan 1163 och 1208. Det har föreslagits att han först var körpojke och senare blev körpojkarnas mästare. Detta skulle förklara det diminutiv av Léo som han var känd för och även avsaknaden av hans namn i den bevarade listan över katedralens högre officerare.

Léonins verk kan kallas för den västerländska konstmusikens vagga. Hans organa är arrangerade för två vokallinjer. Den ena är sångmelodin, cantus firmus, som antingen läggs ut i toner av odefinierad längd eller, i vissa avsnitt, i en sekvens av bestämda notvärden; den andra är en nykomponerad melodisk descant, en rytmiskt kontrollerad koloratur av stor uppfinningsrikedom, som samordnas med cantus firmus. Även om organa hade funnits en tid före Léonin, var det hans skapelse att separera dessa två stilar, det ”rena organum” – med långa sångtoner – och det som då kallades ”discant”, där båda rösterna har strikt rytm,. Detsamma gäller den notation han använde för att symbolisera denna rytm, den ”modala notationen”, som lade grunden för den musikaliska notationen som vi känner den. Dessutom utgör hans verk den första omfattande repertoaren för liturgisk polyfoni som, med tonsättningar av omkring 100 gregorianska sånger för alla större högtider under kyrkoåret, förblev i bruk i mer än två århundraden och spreds till alla västerländska länder. Denna repertoar bildade vad den anonyma engelska studenten kallade Magnus liber organi (Stora boken om organa); den blev en allmänt imiterad modell.

Léonin skapade också en andra art av polyfonisk musik, conductus, en processionssång. Monofoniska conducti samt sporadiska tvåstämmiga tonsättningar hade funnits före Léonin, men han etablerade den polyfona arten på ett fast sätt. Conducti är latinska sånger med ett brett spektrum av innehåll – religiösa, politiska, lyriska, gemytliga – som ibland hörs i kyrkan och ibland vid föreställningar av liturgiska dramer, processioner, banketter och privata tillfällen. De poetiska texterna är strofer, i strikt rytm, och sjungs mer eller mindre med en ton för varje stavelse, med båda rösterna rör sig i huvudsak i samma rytm, även om det i slutet och början av verser och strofer ofta sjungs kadensliknande duettpassager med många toner för en enda stavelse.