Mary Jenkins urodziła się w Waterloo, w stanie Maryland, w maju 1823 roku. Wykształcona w katolickim seminarium żeńskim w Alexandrii w Wirginii, poślubiła Johna Harrisona Surratta, gdy miała siedemnaście lat. Małżeństwo zamieszkało na odziedziczonej przez niego ziemi pod Waszyngtonem, w Oxon Hill. W 1851 roku pożar zniszczył ich dom para postanowiła odbudować połączony dom i tawernę.
W 1853 roku Surratt kupił 287 akrów ziemi uprawnej w Prince George’s County. Zbudował tawernę i urząd pocztowy, a społeczność w końcu stała się znana jako Surrattsville. Surratt pracował jako miejscowy poczmistrz aż do swojej śmierci 25 sierpnia 1862 roku.
W październiku 1864 roku pani Surratt postanowiła wynająć posiadłość Surrattsville za 500 dolarów rocznie byłemu policjantowi, Johnowi M. Lloydowi, i przeniosła się do domu, którego była właścicielką przy 541 High Street w Waszyngtonie. Aby zarobić dodatkowe pieniądze, wynajmowała niektóre ze swoich pokoi.
Podczas amerykańskiej wojny secesyjnej jej najstarszy syn, John Harrison Surratt, wstąpił do Armii Konfederatów. Jej drugi syn, John Surratt, pracował jako agent dla Konfederacji. Poznał innych pracujących jako tajni agenci, w tym Johna Wilkesa Bootha, który zatrzymał się w pensjonacie Surrattów, kiedy był w okolicy. Nie wiadomo, czy pani Surratt wiedziała, czy ci ludzie pracowali dla Konfederacji.
W dniu 17 kwietnia policjanci przybyli do pensjonatu pani Surratt. Lewis Powell był również w domu i obaj zostali aresztowani i oskarżeni o spiskowanie w celu zamordowania prezydenta Abrahama Lincolna. Kiedy policja przeszukała dom, znalazła ukrytą fotografię Johna Wilkesa Bootha, człowieka, który dokonał zamachu na Lincolna w Teatrze Forda 14 kwietnia.
Louis Weichmann, jeden z pograniczników pani Surratt i John M. Lloyd, człowiek, który wynajmował tawernę w Surrattsville, również zostali aresztowani i grożono im oskarżeniem o zabójstwo Abrahama Lincolna. Trzymani w izolatce obaj mężczyźni w końcu zgodzili się złożyć zeznania przeciwko pani Surratt w zamian za ich wolność.
1 maja 1865 roku prezydent Andrew Johnson nakazał utworzenie dziewięcioosobowej komisji wojskowej, która miała osądzić spiskowców. Edwin M. Stanton, sekretarz wojny, argumentował, że ludzie powinni być sądzeni przez sąd wojskowy, ponieważ Lincoln był głównodowodzącym armii. Kilku członków gabinetu, w tym Gideon Welles (sekretarz marynarki), Edward Bates (prokurator generalny), Orville H. Browning (sekretarz spraw wewnętrznych) i Henry McCulloch (sekretarz skarbu), nie zgodziło się na to, preferując proces cywilny. Jednak James Speed, prokurator generalny, zgodził się ze Stantonem i dlatego oskarżeni nie korzystali z dobrodziejstw procesu z udziałem ławy przysięgłych.
Proces rozpoczął się 10 maja 1865 roku. W skład komisji wojskowej weszli czołowi generałowie, tacy jak David Hunter, Lewis Wallace, Thomas Harris i Alvin Howe, a Joseph Holt był głównym oskarżycielem rządu. Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler i Samuel Arnold zostali oskarżeni o spiskowanie w celu zamordowania Lincolna. Podczas procesu Holt próbował przekonać komisję wojskową, że Jefferson Davis i rząd Konfederacji byli zaangażowani w spisek.
Joseph Holt próbował ukryć fakt, że istniały dwa spisy: pierwszy w celu porwania i drugi w celu zamachu. Dla oskarżenia ważne było, aby nie ujawnić istnienia dziennika wyjętego z ciała Johna Wilkesa Bootha. Z pamiętnika jasno wynikało, że plan zamachu datowany jest na 14 kwietnia. Obrona zaskakująco nie zażądała przedstawienia w sądzie dziennika Bootha.
Na rozprawie John M. Lloyd powiedział sądowi, że we wtorek przed zamachem odwiedzili go pani Surratt i Louis Weichmann. Lloyd twierdził, że pani Surratt „powiedziała mi, abym przygotował te strzelby na tę noc, ponieważ będzie kilka osób, które będą po nie dzwonić. Dała mi coś zawiniętego w kawałek papieru, co zabrałem na górę po schodach i okazało się, że jest to okular polowy. Powiedziała mi, żebym przygotował dwie butelki whisky, i że te rzeczy miały być wezwane tej nocy.”
Gdy Louis Weichmann zeznawał, powiedział sądowi, że widział Johna Wilkesa Bootha, Lewisa Powella, George’a Atzerodta i Davida Herolda w domu pani Surratt razem. To wspierało twierdzenie oskarżenia, że pensjonat był miejscem, w którym planowano zamach.
Weichmann zeznał również, że o ile wiedział, pani Surratt nie była nielojalna wobec sprawy Unii. W sądzie pojawiło się także wielu przyjaciół i sąsiadów, którzy podkreślali, że nigdy nie słyszeli, by wyrażała ona poparcie dla Konfederacji.
On 29th June, 1865, Mrs. Mary Surratt, Lewis Powell, George Atzerodt, David Herold, Samuel Mudd, Michael O’Laughlin, Edman Spangler and Samuel Arnold were found guilty of being involved in the conspiracy to murder Lincoln. Surratt, Powell, Atzerodt i Herold zostali skazani na powieszenie w zakładzie karnym w Waszyngtonie 7 lipca 1865 roku.
Pięciu z dziewięciu członków Komisji Wojskowej zaleciło, aby pani Surratt okazano łaskę „ze względu na jej płeć i wiek”. Prezydent Andrew Johnson miał później powiedzieć, że nigdy mu tego nie powiedziano i wydał rozkaz powieszenia kobiety, która, jak zauważył, „trzymała gniazdo, z którego wykluło się jajo”.
7 lipca 1865 roku Mary Surratt, wciąż utrzymująca swoją niewinność, stała się pierwszą kobietą w historii USA straconą przez rząd federalny.